Auch seine Arbeits- und Denkweise unterzieht sich in dieser Zeit großen Veränderungen.

Es ist in dieser Zeit, daß er von zehn seiner Gouachen eine Serie Kollotypien machen läßt (die Phoebus-Serie aus dem Jahr 1954). Obwohl er das Resultat nicht als Kunstdruckarbeit bezeichnen wollte, war er mit dem Resultat sehr eingenommen. Das Gleiche galt auch für die Pochoirs, die er ein einziges Mal verfertigen ließ. Die Serie 'COULEUR AMOUR' (1958) springt deutlich hervor und ist erstaunlich schön. Jacomet (der diese Schablonentechnik verfeinert hat, eigentlich auch der einzige der diese Technik gut beherrschte) hat lange Zeit daran gearbeitet und verwendete für diese Serie speziell geschaffenes Büttenpapier (mit eigenem Wasserzeichen).

Einen Sonderplatz in der Kunst Chagalls nehmen die Bücher ein, wofür er einzigartige Arbeiten erschuf: Aquarellen, Bleistiftzeichnungen, Goachen, Kohlezeichnungen und gemischte Techniken. Für die Buchausgaben wurden dann Farbdrucke angewendet, die von sehr unterschiedlicher Qualität sein können. Am Ende seines Lebens hat Charles Sorlier ein Buch zusammengestellt, in dem er die meisten von den von Chagall illustrierten Büchern chronologisch verzeichnet hat: MARC CHAGALL: 'Le Livre des Livres' (The Illustrated Books). Die Kunstsammlung Wuyt verfügt über viele dieser speziellen Farbdrucke.